Обобщенная модель прогнозирования газопроницаемости стеклообразных полимеров и остаточные нейронные сети как инструмент ее улучшения

Мұқаба

Дәйексөз келтіру

Толық мәтін

Ашық рұқсат Ашық рұқсат
Рұқсат жабық Рұқсат берілді
Рұқсат жабық Тек жазылушылар үшін

Аннотация

В работе продемонстрированы новые возможности для улучшения прогнозирования газотранспортных характеристик стеклообразных полимеров по их химической структуре на основе Базы данных ИНХС РАН. Разработана обобщенная линейная модель для прогнозирования коэффициентов проницаемости любой системы газ–полимер на основе структурных дескрипторов полимера и свойств газа, например, табулированных эффективного кинетического диаметра для молекул газа и эффективного параметра потенциала Леннард-Джонса. Такая модель позволяет существенно расширить массив экспериментальных данных для прогнозирования и применения современных методов машинного обучения. Показана возможность использования малых остаточных нейронных сетей для улучшения качества прогнозов линейных моделей, причем обучение таких нейронных сетей не требует использования серьезных вычислительных мощностей.

Толық мәтін

Рұқсат жабық

Авторлар туралы

Д. Царев

Инстинут нефтехимического синтеза им. А.В. Топчиева Российской академии наук

Email: alentiev@ips.ac.ru
Ресей, 119991, Москва, Ленинский пр., 29

В. Рыжих

Инстинут нефтехимического синтеза им. А.В. Топчиева Российской академии наук

Email: alentiev@ips.ac.ru
Ресей, 119991, Москва, Ленинский пр., 29

Н. Белов

Инстинут нефтехимического синтеза им. А.В. Топчиева Российской академии наук

Email: alentiev@ips.ac.ru
Ресей, 119991, Москва, Ленинский пр., 29

А. Алентьев

Инстинут нефтехимического синтеза им. А.В. Топчиева Российской академии наук

Хат алмасуға жауапты Автор.
Email: alentiev@ips.ac.ru
Ресей, 119991, Москва, Ленинский пр., 29

Әдебиет тізімі

  1. Татевский В.М., Яровой С.С., Бендерский В.А. Закономерности и методы расчета физико-химических свойств парафиновых углеводородов : методический материал М.: Гостоптехиздат, 1960.
  2. Benson S.W., Buss J.H. // J. Chem. Phys. 1958. V. 29. № 3. P. 546.
  3. Benson S.W., Cruickshank F.R., Golden D.M., Haugen G.R., O’Neal H.E. // Chem. Rev. 1969. V. 69. № 3. P. 279.
  4. Verevkin S.P. // J. Chem. Eng. Data. 2002. V. 47. № 5. P. 1071.
  5. Dorofeeva O.V., Yungman V.S., Saks P. // J. Phys. Chem. A. 2001. V. 105. № 27. P. 6621.
  6. Dorofeeva O.V., Ryzhova O.N., Moiseeva N.F. // Russ. J. Phys. Chem. A. 2008. V. 82. № 6. P. 933.
  7. Robertson R.E. // Macromolecules. 1969. V. 2. № 3. P. 250.
  8. Simha R., Hadden S.T. // J. Chem. Phys. 1956. V. 25. № 4. P. 702.
  9. Starkweather H.W., Boyd R.H. // J. Phys. Chem. 1960. V. 64. № 4. P. 410.
  10. Слонимский Г.Л., Аскадский А.А., Китайгородский А.И. // Высокомолек. cоед. A. 1970. Т. 12. № 3. С. 494.
  11. Van Krevelen D.W., Te Nijenhuis K. Properties of Polymers Their Correlation with Chemical Structure ; their Numerical Estimation and Prediction from Additive Group Contributions. Amsterdam: Elsevier Sci. Technol. Books, 1990.
  12. Bicerano J. Prediction of Polymer Properties. New York: Marcel Dekker, 2002.
  13. Askadskii A.A., Matveev Yu.I. Chemical Structure and Physical Properties of Polymers. Leningrad: Chemistry, 1983.
  14. Askadskij A.A. Computational Materials Science of Polymers. Cambridge: Cambridge Int. Sci. Publ, 2003.
  15. Salame M., Steingiser S. // Polymer-Plastics Technol. Eng. 1977. V. 8. № 2. P. 155.
  16. Salame M. // Polym. Eng. Sci. 1986. V. 26. № 22. P. 1543.
  17. Salame M. // J. Polym. Sci., Polym. Symp. 1973. V. 41. № 1. P. 1.
  18. Ямпольский Ю.П., Платэ Н.А. // Высокомолек. соед. A. 1994. Т. 36, № 11. С. 1894.
  19. Robeson L. // J. Membr. Sci. 1997. V. 132. № 1. P. 33.
  20. Laciak D.V., Robeson L.M., Smith C.D. // Polymer Membranes for Gas and Vapor Separation: Chemistry and Materials Science / Ed. by B.D. Freeman, I. Pinnau. Washington: Am. Chem. Soc., 1999. V. 733.
  21. Park J.Y., Paul D.R. // J. Membr. Sci. 1997. V. 125. № 1. P. 23.
  22. Yampolskii Yu., Shishatskii S., Alentiev A., Loza K. // J. Membr. Sci. 1998. V. 149. № 2. P. 203.
  23. Alentiev A.Yu., Loza K.A., Yampolskii Yu.P. // J. Membr. Sci. 2000. V. 167. № 1. P. 91.
  24. Рыжих В.Е. Дис. … канд. хим. наук. М.: ИНХС РАН, 2014.
  25. Ryzhikh V., Tsarev D., Alentiev A., Yampolskii Yu. // J. Membr. Sci. 2015. V. 487. P. 189.
  26. Goubko M., Miloserdov O., Yampolskii Yu., Alentiev A., Ryzhikh V. // J. Polym. Sci., Polym. Phys. 2017. V. 55. № 3. P. 228.
  27. Alentiev A., Chirkov S., Nikiforov R., Buzin M., Miloserdov O., Ryzhikh V., Belov N., Shaposhnikova V., Salazkin S. // Membranes. 2021. V. 11. № 9. P. 677.
  28. Velioğlu S., Tantekin-Ersolmaz S.B. // J. Membr. Sci. 2015. V. 480. P. 47.
  29. Volgin I.V., Batyr P.A., Matseevich A.V., Dobrovskiy A Yu., Andreeva M.V., Nazarychev V.M., Larin S.V., Goikhman M.Ya., Vizilter Y.V., Askadskii A.A., Lyulin S.V. // ACS Omega. 2022. V. 7. № 48. P. 43678.
  30. Huan T.D., Kim C., Chen L., Chandrasekaran A., Batra R., Venkatram S., Kamal D., Lightstone J. P., Gurnani R., Shetty P., Ramprasad M., Laws J., Shelton M., Ramprasad R. // J. Appl. Phys. 2020. V. 128. № 17. P. 171104.
  31. Kim C., Chandrasekaran A., Huan T.D., Das D., Ramprasad R. // J. Phys. Chem. C. 2018. V. 122. № 31. P. 17575.
  32. Barnett J.W., Bilchak C.R., Wang Y., Benicewicz B.C., Murdock L.A., Bereau T., Kumar S.K. // Sci. Adv. 2020. V. 6. № 20. P. eaaz4301.
  33. Ramprasad R., Batra R., Pilania G., Mannodi-Kanakkithodi A., Kim C. // npj Comput Mater. 2017. V. 3. № 1. P. 54.
  34. Tao L., He J., Arbaugh T., McCutcheon J.R., Li Y. // J. Membr. Sci. 2023. V. 665. P. 121131.
  35. Reiser P., Neubert M., Eberhard A., Torresi L., Zhou C., Shao C., Metni H., Van Hoesel C., Schopmans H., Sommer T., Friederich P. // Commun Mater. 2022. V. 3. № 1. P. 93.
  36. Teplyakov V., Meares P. // Gas Separ. Purif. 1990. V. 4. № 2. P. 66.
  37. Тепляков В.В., Дургарьян С.П. // Высокомолек. соед. А. 1984. V. 24. № 7. P. 1498.
  38. Тепляков В.В. // Журн. Всесоюз. хим. о-ва им. Д.И. Менделеева. 1987. Т. 22. № 6. С. 693.
  39. Николенко С.И., Кадурин А.А., Архангельская Е.О. Глубокое обучение. Погружение в мир нейронных сетей / Под ред. Н. Гринчик. СПб: Питер, 2020.
  40. Xu B., Wang N., Chen T., Li M. Empirical Evaluation of Rectified Activations in Convolutional Network. arXiv, 2015.
  41. He K., Zhang X., Ren S., Sun J. Deep Residual Learning for Image Recognition. arXiv, 2015.
  42. Rosenblatt F. // Psychol. Rev. 1958. V. 65. № 6. P. 386.
  43. ИНХС РАН. База данных “Газоразделительные параметры стеклообразных полимеров”. Информрегистр РФ, 1998, № 3585.
  44. Teplyakov V., Meares P. // Gas Separ. Purif. 1990. V. 4. № 2. P. 66.
  45. Уоткинс Д.С. Основы матричных вычислений. М.: Лаборатория знаний, 2017.
  46. Lin J. // IEEE Trans. Inform. Theory. 1991. V. 37. № 1. P. 145.
  47. Kingma D.P., Ba J. // arXiv:1412.6980. 2014.
  48. Glorot X., Bengio Y. // 13th Int. Conf. on Artificial Intelligence and Statistics (AISTATS-10). 2010. P. 249.
  49. Glorot X., Bordes A., Bengio Y. 14th Int. Conf. on Artificial Intelligence and Statistics (AISTATS-11). 2011. P. 315
  50. Srivastava N., Hinton G., Krizhevsky A., Sutskever I., Salakhutdinov R. // J. Machine Learning Res. 2014. V. 15(1). P. 1929.
  51. Polymeric Gas Separation Membranes / Ed. by D.R. Paul, Y.P. Yampolskii. Boca Raton: CRC Press, 1994.
  52. Yampolskii Y., Paterson R. Solubility of Gases in Polymers / Ed. by G.T. Hefter, R.P.T. Tomkins. Chichester: Wiley, 2004. P. 151.
  53. Meares P. // J. Am. Chem. Soc. 1954. V. 76. № 13. P. 3415.
  54. Keeney M., Heicklen J. // J. Inorg. Nuclear Chem. 1979. V. 41. № 12. P. 1755.
  55. Alibakhshi A. // Fluid Phase Equilibria. 2017. V. 432. P. 62.
  56. Svoboda V., Basařová P. // Fluid Phase Equilibria. 1994. V. 93. P. 167.
  57. Cachadiña I., Mulero A. // Fluid Phase Equilibria. 2006. V. 240. № 2. P. 173.
  58. Tee L.S., Gotoh S., Stewart W.E. // Industr. Eng. Chem. Fundamentals. 1966. V. 5. P. 356.
  59. Alentiev A.Y., Ryzhikh V.E., Syrtsova D.A., Belov N.A. // Russ Chem Rev. 2023. V. 92. № 6. P. RCR5083.
  60. Reid R.C., Prausnitz J.M., Sherwood T.K. The Properties of Gases and Liquids, Chemical engineering series. New York: McGraw-Hill, 1977.
  61. Lennard-Jones J. E., Devonshire A. F. // Proc. Roy Soc. London A. 1937. V. 163 (912). P. 53.
  62. Морачевский А.Г., Сладков И.Б. Физико-химические свойства молекулярных неорганических соединений. Л.: Химия, 1987.

Қосымша файлдар

Қосымша файлдар
Әрекет
1. JATS XML
Жүктеу
2. Fig. 1. Schematic representation of a fully-connected classical neural network (MLP) and the computational scheme of a neuron (for simplicity, the neural network receiving only three values as input is shown; in reality, there are much more values, sometimes by several orders of magnitude). MLP - Multilayer Perceptron (in Russian-language literature: Rosenblatt's Multilayer Perceptron). Colour drawings can be viewed in the electronic version.

Жүктеу (30KB)
Метадеректер
3. Fig. 2. Mathematical identity of the linear model and the neural network with reflexive activation functions (for simplicity, a neural network with only three input values is considered).

Жүктеу (27KB)
Метадеректер
4. Fig. 3. Neural network structure (a) and graphical representation of the weights of interneuron connections (b) after training the neural network model in which K2 = ΣxiAi.

Жүктеу (28KB)
Метадеректер
5. Fig. 4. Graphical representation of the used activation functions of LReLU neurons, at a = 3/8 (in Russian-language literature often referred to as ReLU with leakage) (a) and the reflexive activation function f (x) = x (b).

Жүктеу (42KB)
Метадеректер
6. Fig. 5. Correlation of enthalpy of vaporisation ΔHvap with critical temperature Tcr (a), Lennard-Jones potential parameter (ε / k), surface tension and Lennard-Jones potential invariant (ε / k) σ3 / Vm for constant gases and light vapours. The (ε / k) calculated according to the method given in [58] are used to construct the figures.

Жүктеу (43KB)
Метадеректер
7. Fig. 6. Comparison of experimental and calculated values of lgP35 / deff2 for linear (K2 = ΣxiAi) (a) and neural network (b) models. Units: P35 - Barrer, deff - angstroms.

Жүктеу (31KB)
Метадеректер
8. Fig. 7. Comparison of experimental and calculated values of lgP35 / (ε / k) for linear (K4 = ΣxiAi) (a) and neural network (b) models without He. Units: P35 - Barrer, (ε / k) - degrees Kelvin.

Жүктеу (27KB)
Метадеректер
9. Fig. 8. Comparison of experimental and calculated values of lgP35 [Barrer] for linear (a) and neural network (b) models.

Жүктеу (29KB)
Метадеректер

© Russian Academy of Sciences, 2024