Оценка ионной проводимости полиэлектролита с помощью метода молекулярной динамики

Обложка
  • Авторы: Ошеров П.М.1, Евщик Е.Ю.2,3, Шиховцева А.В.4, Файзуллин Р.З.5, Хамитов Э.М.6, Борисевич С.С.4
  • Учреждения:
    1. Институт интеллектуальных кибернетических систем Национального исследовательского ядерного университета «МИФИ»
    2. едеральный исследовательский центр проблем химической физики и медицинской химии РАН
    3. Московский физико-технический институт
    4. Федеральный исследовательский центр проблем химической физики и медицинской химии РАН
    5. Центр энергетических технологий, Сколковский институт науки и технологий, территория Инновационного центра «Сколково»
    6. Уфимский институт химии Уральского федерального исследовательского центра РАН
  • Выпуск: Том 15, № 1 (2025)
  • Страницы: 63-75
  • Раздел: Статьи
  • URL: https://transsyst.ru/2218-1172/article/view/685293
  • DOI: https://doi.org/10.31857/S2218117225010051
  • EDN: https://elibrary.ru/LANVWQ
  • ID: 685293

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

В данной работе описана процедура разработки протокола теоретической оценки ионной проводимости двух полиэлектролитных систем, состоящих из олигомеров, имитирующих литиевую форму мембраны Нафион-115, пластифицированную в одном случае диметилсульфоксидом, в другом – пропиленкарбонатом. Модельные системы для теоретических расчетов были построены в соответствии со значениями степени набухания мембраны в указанных растворителях, определенными экспериментально. Протокол для молекулярно-динамических симуляций подобран с учетом особенностей строения и физико-химических свойств компонентов исследуемых систем. Анализ траекторий молекулярно-динамических симуляций включал оценку функций радиального распределения и коэффициентов самодиффузии. Для расчета ионной проводимости был использован авторский код, написанный на языке Python. Результаты теоретических расчетов находятся в согласии с экспериментальными данными. Предложенный в работе подход моделирования может быть использован для относительно быстрой оценки ионной проводимости в схожих электролитных системах в близком температурном интервале до границы фазового перехода.

Дополнительные материалы доступны в электронном виде по DOI статьи: 10.31857/S2218117225010051

Полный текст

Доступ закрыт

Об авторах

П. М. Ошеров

Институт интеллектуальных кибернетических систем Национального исследовательского ядерного университета «МИФИ»

Email: liza@icp.ac.ru
Россия, Каширское ш., 31, Москва, 115409

Е. Ю. Евщик

едеральный исследовательский центр проблем химической физики и медицинской химии РАН; Московский физико-технический институт

Автор, ответственный за переписку.
Email: liza@icp.ac.ru
Россия, Проспект ак. Семенова, 1, г.о. Черноголовка, Московская область, 142432; Институтский пер., 9., Долгопрудный, Московская обл., 141701

А. В. Шиховцева

Федеральный исследовательский центр проблем химической физики и медицинской химии РАН

Email: liza@icp.ac.ru
Россия, Проспект ак. Семенова, 1, г.о. Черноголовка, Московская область, 142432

Р. З. Файзуллин

Центр энергетических технологий, Сколковский институт науки и технологий, территория Инновационного центра «Сколково»

Email: liza@icp.ac.ru
Россия, Большой бул., 30, стр. 1, Москва, 121205

Э. М. Хамитов

Уфимский институт химии Уральского федерального исследовательского центра РАН

Email: liza@icp.ac.ru
Россия, просп. Октября, 71, Уфа, Республика Башкортостан, 450054

С. С. Борисевич

Федеральный исследовательский центр проблем химической физики и медицинской химии РАН

Email: liza@icp.ac.ru
Россия, Проспект ак. Семенова, 1, г.о. Черноголовка, Московская область, 142432

Список литературы

  1. Yoo H.D., Markevich E., Salitra G., Sharon D., Aurbach D. // Mater. Today. 2014. V. 17. P. 110. doi: 10.1016/j.mattod.2014.02.014
  2. Ding Y., Cano Z.P., Yu A., Lu J., Chen Z. // Electrochem. Energy Rev. 2019. V. 2. P. 1. doi: 10.1007/s41918-018-0022-z
  3. Yoon J.H., Cho W.-J., Kang T.H., Lee M., Yi G.-R. // Macromol. Res. 2021. V. 29. P. 509. doi: 10.1007/s13233-021-9073-9
  4. Kinlen P.J., Heider J.E., Hubbard D.E. // Sensors Actuators B Chem. 1994. V. 22. P. 13. doi: 10.1016/0925-4005(94)01254-7
  5. Luo Q., Zhang H., Chen J., Qian P., Zhai Y. // J. Memb. Sci. 2008. V. 311. P. 98. doi: 10.1016/j.memsci.2007.11.055
  6. Xi J., Wu Z., Qiu X., Chen L. // J. Power Sources. 2007. V. 166. P. 531. doi: 10.1016/j.jpowsour.2007.01.069
  7. Kusoglu A., Weber A.Z. // Chem. Rev. 2017. V. 117. P. 987. doi: 10.1021/acs.chemrev.6b00159
  8. Sanginov E.A., Borisevich S.S., Kayumov R.R., Istomina A.S., Evshchik E.Y., Reznitskikh O.G., Yaroslavtseva T.V., Melnikova T.I., Dobrovolsky Y.A., Bushkova O.V. // Electrochim. Acta. 2021. V. 373. P. 137914. doi: 10.1016/j.electacta.2021.137914
  9. Yang L., Zeng J., Ding B., Xu C., Lee J.Y. // Adv. Mater. Interfaces. 2016. V. 3. P. 1600660. doi: 10.1002/admi.201600660
  10. Sanginov E.A., Evshchik E.Y., Kayumov R.R., Dobrovol’skii Y.A. // Russ. J. Electrochem. 2015. V. 51. P. 986. doi: 10.1134/S1023193515100122
  11. Sanginov E.A., Kayumov R.R., Shmygleva L.V., Lesnichaya V.A., Karelin A.I., Dobrovolsky Y.A. // Solid State Ionics. 2017. V. 300. P. 26. doi: 10.1016/j.ssi.2016.11.017
  12. Doyle M., Lewittes M.E., Roelofs M.G., Perusich S.A., Lowrey R.E. // J. Memb. Sci. 2001. V. 184. P. 257. doi: 10.1016/S0376-7388(00)00642-6
  13. Cui S., Liu J., Selvan M.E., Keffer D.J., Edwards B.J., Steele W.V. // J. Phys. Chem. B. 2007. V. 111. P. 2208. doi: 10.1021/jp066388n
  14. Zhou X., Chen Z., Delgado F., Brenner D., Srivastava R. // J. Electrochem. Soc. 2007. V. 154. P. B82. doi: 10.1149/1.2388735
  15. Vishnyakov A., Neimark A.V. // J. Phys. Chem. B. 2001. V. 105. P. 9586. doi: 10.1021/jp0102567
  16. Ohkubo T., Kidena K., Takimoto N., Ohira A. // J. Mol. Model. 2011. V. 17. P. 739. doi: 10.1007/s00894-010-0767-8
  17. Ohkubo T., Kidena K., Takimoto N., Ohira A. // J. Mol. Model. 2012. V. 18. P. 533. doi: 10.1007/s00894-011-1091-7
  18. Sun H., Yu M., Li Z., Almheiri S. // J. Chem. 2015. V. 2015. P. 169680. doi: 10.1155/2015/169680
  19. Jang S.S., Molinero V., Çaǧın T., Goddard W.A. // J. Phys. Chem. B. 2004. V. 108. P. 3149. doi: 10.1021/jp036842c
  20. Tse Y.-L.S., Herring A.M., Kim K., Voth G.A. // J. Phys. Chem. C. 2013. V. 117. P. 8079. doi: 10.1021/jp400693g
  21. Burlatsky S., Darling R.M., Novikov D., Atrazhev V.V., Sultanov V.I., Astakhova T.Y., Su L., Brushett F. // J. Electrochem. Soc. 2016. V. 163. P. A2232. doi: 10.1149/2.0461610jes
  22. Fong K.D., Self J., Diederichsen K.M., Wood B.M., McCloskey B.D., Persson K.A. // ACS Cent. Sci. 2019. V. 5. P. 1250. doi: 10.1021/acscentsci.9b00406
  23. Fong K.D., Self J., McCloskey B.D., Persson K.A. // Macromolecules. 2021. V. 54. P. 2575. doi: 10.1021/acs.macromol.0c02545
  24. Schrödinger Release 2021-2: Maestro, Schrödinger, LLC, New York, NY, 2021.
  25. Kayumov R.R., Shmygleva L.V., Evshchik E.Y., Sanginov E.A., Popov N.A., Bushkova O.V., Dobrovolsky Y.A. // Russ. J. Electrochem. 2021. V. 57. P. 911. doi: 10.1134/S1023193521060045
  26. Banks J.L., Beard H.S., Cao Y., Cho A.E., Damm W., Farid R., Felts A.K., Halgren T.A., Mainz D.T., Maple J.R., Murphy R., Philipp D.M., Repasky M.P., Zhang L.Y., Berne B.J., Friesner R.A., Gallicchio E., Levy R.M. // J. Comput. Chem. 2005. V. 26. P. 1752. doi: 10.1002/jcc.20292
  27. Leontyev I., Stuchebrukhov A. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2011. V. 13. P. 2613. doi: 10.1039/c0cp01971b
  28. Blazquez S., Abascal J.L.F., Lagerweij J., Habibi P., Dey P., Vlugt T.J.H., Moultos O.A., Vega C. // J. Chem. Theory Comput. 2023. V. 19. P. 5380. doi: 10.1021/acs.jctc.3c00562 DOI K., Chikasako Y., Kawano S. // Fluid Dyn. Mater. Process. 2015. V. 11. doi: 10.3970/fdmp.2015.011.001
  29. Brandell D. // Polymer Electrolytes. Molecular dynamics simulations of Li ion and H-conduction in polymer electrolytes. Elsevier, 2010. P. 314–339. doi: 10.1533/9781845699772.1.314
  30. Raabe G. // Molecular Simulation Studies on Thermophysical Properties: With Application to Working Fluids. Maginn E., ed. Springer Singapore. Singapore, 2017.
  31. Shim Y. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2018. V. 20. P. 28649. doi: 10.1039/c8cp05190a
  32. Rapaport D.C. // The Art of Molecular Dynamics Simulation. Cambridge University Press, 2004. doi: 10.1017/CBO9780511816581
  33. Maginn E.J., Messerly R.A., Carlson D.J., Roe D.R., Elliot J.R. // Living J. Comput. Mol. Sci. 2018. V. 1. P. 6324 doi: 10.33011/livecoms.1.1.6324
  34. Liu H., Maginn E. // J. Chem. Phys. 2011. V. 135. P. 124507
  35. doi: 10.1063/1.3643124
  36. Kumar G., Kartha T.R., Mallik B.S. // J. Phys. Chem. C. 2018. V. 122. P. 26315. doi: 10.1021/acs.jpcc.8b06581
  37. Sarangi S.S., Zhao W., Müller-Plathe F., Balasubramanian S. // ChemPhysChem. 2010. V. 11. P. 2001. doi: 10.1002/cphc.201000111
  38. France-Lanord A., Grossman J.C. // Phys. Rev. Lett. 2019. V. 122. P. 136001. doi: 10.1103/PhysRevLett.122.136001
  39. Del Pópolo M.G., Voth G.A. // J. Phys. Chem. B. 2004. V. 108. P. 1744. doi: 10.1021/jp0364699
  40. Kowsari M.H., Alavi S., Najafi B., Gholizadeh K., Dehghanpisheh E., Ranjbar F. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2011. V. 13. P. 8826. doi: 10.1039/c0cp02581j https://github.com/OsherovPM/msd_E_for_ionic_conductivity
  41. Gebremichael Y., Schrøder T.B., Starr F.W., Glotzer S.C. // Phys. Rev. E. 2001. V. 64. P. 051503. doi: 10.1103/PhysRevE.64.051503

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать
2. Дополнительные материалы
Скачать (899KB)
Метаданные
3. Рис. 1. Протокол молекулярно-динамических симуляций. T* – целевые температуры расчета равные 273, 294 (или 293), 313, 333 К. Все остальные настраиваемые параметры были оставлены по умолчанию.

Скачать (670KB)
Метаданные
4. Рис. 2. Протокол оценки коэффициентов самодиффузии и значений ионной проводимости.

Скачать (269KB)
Метаданные
5. Рис. 3. Функции радиального распределения gij(r) (левая ось) и координационного числа nij(r) (правая ось) для систем Li-Нафион-ДМСО (а, б, в) и Li-Нафион-ПК (г, д, е): между катионами лития и атомами кислорода из сульфонатных групп (а, г), между катионами лития и атомами кислорода из молекул ДМСО (б) или карбонильными атомами кислорода из молекул ПК (д), между катионами лития (в, е).

Скачать (871KB)
Метаданные
6. Рис. 4. Значения ионной проводимости систем Li-Нафион-ДМСО и Li-Нафион-ПК в зависимости от температуры, оцененные методами молекулярного моделирования (выражения (7) и (8), (9)) и полученные с помощью экспериментов, проведенных в данной работе и в исследовании [10].

Скачать (286KB)
Метаданные
7. Олигомерные цепочки Нафион

Скачать (49KB)
Метаданные
8. Растворитель

Скачать (22KB)
Метаданные

© Российская академия наук, 2025