Статика сорбции кислородных анионов Cr(VI), Mo(VI), W(VI), Se(IV) наноструктурированным композитом Al2O3||C

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

Методами термодинамического моделирования, сорбционной диагностики, анализа зета-потенциала частиц и спектрофотометрии раствора проанализированы равновесные условия сорбционного взаимодействия группы кислородных анионов CrO4 2–, MoO4 2–, WO4 2–, SeO3 2– в области химической устойчивости композита Al2O3||C. Показано, что изотермы сорбции анионов соответствуют модели Ленгмюра для моноэнергетического сорбента. Область Генри наблюдается при концентрациях менее 1 мкмоль/л. Согласно установленному механизму поверхностного комплексообразования, величина константы протонирования (K1) анионов в исследованном диапазоне рН определяет сорбционную активность композита к этим анионам. Это объясняет найденную корреляцию между соотношением параметров кислотно-основных центров {Al–O–}, {Al–HO0} и {Al–OH2+} композита KM(1,2) и константой протонирования аниона K1. Показано, что композит Al2O3||C проявляет свойства сорбента коллективного действия, концентрируя из разбавленных растворов как катионы d-, f-элементов, так и кислородные анионы d-элементов с величиной lgKd [мл/г] > 4.

Полный текст

Доступ закрыт

Об авторах

Е. В. Поляков

Институт химии твердого тела Уральского отделения РАН

Автор, ответственный за переписку.
Email: polyakov@ihim.uran.ru
Россия, 620108, Екатеринбург, ул. Первомайская, д. 91

В. Н. Красильников

Институт химии твердого тела Уральского отделения РАН

Email: polyakov@ihim.uran.ru
Россия, 620108, Екатеринбург, ул. Первомайская, д. 91

И. В. Волков

Институт химии твердого тела Уральского отделения РАН

Email: polyakov@ihim.uran.ru
Россия, 620108, Екатеринбург, ул. Первомайская, д. 91

А. А. Иошин

Институт химии твердого тела Уральского отделения РАН

Email: polyakov@ihim.uran.ru
Россия, 620108, Екатеринбург, ул. Первомайская, д. 91

Список литературы

  1. Москвин Л.Н., Гумеров М.Ф., Ефимов А.А., Красноперов В.М., Леорнтьев Г.Г., Мельников В.А. // Методы химического и радиохимического контроля в ядерной энергетике. Сб. статей / Под ред. Л.Н. Москвина. М.: Энергоатомиздат, 1989. С. 264.
  2. Marty N.C.M., Grangeon S., Elkaïm E., Tournassat Ch., Fauchet C., Claret F. // Sci. Rep. 2018. Vol. 8. P. 7943.
  3. Zhang H., Wang J., Wu W., Luo M., Hua R., Zhou Zh., Ling H. // J. Radioanal. Nucl. Chem. 2024. Vol. 333. P. 2273.
  4. Tárkányi F., Hermanne A., Ignatyuk A.V., Ditrói F., Takács S., Capote Noy R. // J. Radioanal. Nucl. Chem. 2024. Vol. 333. P. 717.
  5. Koutsospyros A., Braida W., Christodoulatos C., Dermatas D., Strigul N. // J. Hazard. Mater. 2006. Vol. 136. P. 1.
  6. Вольхин В.В., Егоров Ю.В., Белинская Ф.А., Бойчинова Е.С., Малофеев Г.Н. // Неорганические сорбенты: Сб. статей / Под ред. М.М. Сенявина. М.: Наука, 1981. 271 с.
  7. Зелинский Н.Д., Садиков В.С. Уголь, как средство борьбы с удушающими и ядовитыми газами: Экспериментальное исследование 1915–1916 гг. М.: АН СССР, 1941. 131 с.
  8. Wei X., Huang T., Yang J.H., Zhang N., Wang Y., Zhou Z.W. // J. Hazard. Mater. 2017. Vol. 335. P. 28.
  9. Erto A., Giraldo L., Lancia A., Moreno-Pirajan J.C. // Water Air Soil Pollut. 2013. Vol. 224. P. 1531.
  10. Abdel Salam O.E., Reiad N.A., ElShafei M.M. // J. Adv. Res. 2011. Vol. 2. P. 297.
  11. Salam M.A. // Int. J. Environ. Sci. Technol. 2013. Vol. 10. P. 677–688.
  12. Yamaguchi D., Furukawa K., Takasuga M., Watanabe K. // Sci. Rep. 2014. Vol. 4. P. 6053.
  13. Krasil’nikov V.N., Linnikov O.D., Gyrdasova О.I., Rodina I.V., Tyutyunnik А.P., Baklanova I.V., Polyakov E.V., Khlebnikov N.А., Tarakina N.V. // Solid State Sci. 2020. Vol. 108. ID 106429.
  14. Elgazzar A.H., Mahmoud M.S.A., El Sayed A.A., Saad E.A. // J. Radioanal. Nucl. Chem. 2020. Vol. 326. P. 1733–1748.
  15. Benjamin M.M., Bloom N.S. // Adsorption from Aqueous Solutions / Ed. P.H. Tewari. New York: Plenum, 1981. P. 41.
  16. Bhutani M.M., Mitra A.K., Kumari R. // Microchim. Acta. 1992. Vol. 107. P. 19.
  17. Yu T., Liu B., Liu J. // J. Anal. Test. 2017. Vol. 1. P. 2.
  18. Hou Z., Shi K., Wang X., Ye Y., Guo Zh., Wangsuo W. // J. Radioanal. Nucl. Chem. 2015. Vol. 303. P. 25.
  19. Fan Q., Li P., Pan D. // Interface Sci. Technol. 2020. Vol. 29. P. 1.
  20. Kumar E., Bhatnagar A., Hogland W., Marques M., Sillanpää M. // Chem. Eng. J. 2014. Vol. 241. P. 443.
  21. Кулемин В.В., Красавина Е.П., Горбачева М.П., Румер И.А., Бессонов А.А., Крапухин В.Б., Кулюхин С.А. // Радиохимия. 2021. Т. 63. № 5. С. 484.
  22. Islam M.A., Morton D.W., Johnson B.B., Pramanik B.K., Mainali B., Angove M.J. // J. Environ. Chem. Eng. 2018. Vol. 6. P. 6853.
  23. Poursani A.S., Nilchi A., Hassani A.H., Shariat M., Nouri J. // Int. J. Environ. Sci. Technol. 2015. Vol. 12. P. 2003.
  24. Tabesh S., Davar F., Loghman-Estarki M.R. // J. Alloys Compd. 2018. Vol. 730. P. 441.
  25. Yu J., Bai H., Wang J., Li Z., Jiao C., Liu Q., Zhanga M., Liu L. // New J. Chem. 2013. Vol. 37. P. 366.
  26. Huang S., Pang H., Li L., Jiang S., Wen T., Zhuang L., Hu B., Wang X. // Chem. Eng. J. 2018. Vol. 353. P. 157.
  27. Yang W., Tang Q., Wei J., Ran Y., Chai L., Wang H. // Appl. Surf. Sci. 2016. Vol. 396. P. 215.
  28. Chen H., Luo J., Wang X., Liang X., Zhao Y., Yang C., Baikenov M.I., Su X. // Micropor. Mesopor. Mater. 2018. Vol. 255. P. 69.
  29. Yao W., Wang X., Liang Y., Yu S., Gu P., Sun Y., Xu C., Chen J., Hayat T., Alsaedi A., Wang X. // Chem. Eng. 2018. Vol. 332. P. 775–786.
  30. Krasil’nikov V.N., Baklanova I.V., Polyakov E.V., Volkov I.V., Khlebnikov A.N., Tyutyunnik A.P., Tarakina N.V. // Inorg. Chem. Commun. 2022. Vol. 138. ID 109313.
  31. Поляков Е.В., Красильников В.Н., Волков И.В. Патент RU 2774876 C1, приоритет от 12.08.2021. Опубл. 23.06.2022 // Б.И. 2022. № 18.
  32. Поляков Е.В., Волков И.В., Красильников В.Н., Иошин А.А. // Радиохимия. 2023. Т. 65. № 1. С. 70.
  33. Khalid M., Mushtaq A., Iqbal M.Z. // Sep. Sci. Technol. 2001. Vol. 36. N 2. P. 283.
  34. Kantcheva M., Koz C. // J. Mater. Sci. 2007. Vol. 42. P. 6074.
  35. Chemseddine A., Sanchez C., Livage J., Launay J.P., Fournieric M. // Inorg. Chem. 1984. Vol. 23. N 17. P. 2609.
  36. Пойманова Е.Ю., Розанцев Г.М., Белоусова Е.Е., Чунтук Е.С. // Вісн. Донецьк. нац. унів. Сер. А: Природн. науки. 2014. Т. 2. С. 126.
  37. Загальская Е.Ю., Розанцев Г.М., Радио С.В. // Наук. праці ДонНТУ. Сер.: Хімія і хім. технологія. 2010. Т. 14. С. 40.
  38. Goldberg S. // Soil Sci. 2010. Vol. 175. № 3. P. 105.
  39. Davis J.A., James R.O., Leckie J.O. // J. Colloid Interface Sci. 1978. Vol. 63. № 3. P. 480.
  40. Davis J.A., Leckie J.O. // J. Colloid Interface Sci. 1978. Vol. 67. N 1. P. 90.
  41. Zhang L., Li Y., Guo H., Zhang H., Zhang N., Hayat T., Sun Y. // Environ. Pollut. 2019. Vol. 248. P. 332.
  42. Bolt G.H., De Beodt M.F., Hayes M.H.B., McBride M.B. Interactions at the Soil Colloid–Soil Solution Interface. Ghent: Springer Science + Business Media, 1991. 602 p.
  43. Marmier N., Dumonceau J., Fromage F. // J. Contam. Hydrol. 1997. Vol. 26. P. 159–167.
  44. Huang Sh., Pang H., Li L., Jiang Sh., Wang X. // Chem. Eng. J. 2018. Vol. 3531. P. 157.
  45. Tan X., Ren X., Li J., Wang X. // Surfaces. RSC Adv. 2013. Vol. 3. P. 19551.
  46. Kasprzyk-Hordern B. // Adv. Colloid Interface Sci. 2004. Vol. 110. P. 19.
  47. Yiacoumi S., Tien Ch. Kinetics of Metal Ion Adsorption from Aqueous Solutions. Models, Algorithms, and Applications. New York: Springer Science + Business Media, 1995. 221 p.
  48. Missana T., Garcıa-Gutierrez M. // Phys. Chem. Earth. 2007. Vol. 32. P. 559.
  49. Mayordomo N., Alonso U., Missana T. // Appl. Geochem. 2019. Vol. 100. P. 121.
  50. Tewari P.H. Proc. Symp. on Adsorption from Aqueous Solutions. Meet. of the Am. Chem. Soc., Division of Colloid and Surface Chemistry (Houston, Texas). New York: Plenum, 1980. 248 p.
  51. Kotrly S., Sucha L. Handbook of Chemical Equilibria in Analytical Chemistry. Chichester: Horwood, 1985. 252 p.

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать
2. Рис. 1. Спектры поглощения раствора Na2WO4–HCl, полученные в процессе хранении раствора на свету в воздушно-сухой атмосфере при разном времени экспозиции t (сут). рН 6.02, начальная концентрация W(VI) 1.0 ммоль/л, NaCl – 0.01 моль/л, температура 23C, спектры сняты относительно дистиллированной воды.

Скачать (138KB)
Метаданные
3. Рис. 2. Изотермы сорбции анионов композитом Al2O3||C, полученные при переменной концентрации аниона в растворе, уравнения (1), (2). Время экспозиции t = 21 сут. рН 6.5–9.05. 23°С. Посуда – стеклянные стаканы из темного стекла.

Скачать (147KB)
Метаданные
4. Рис. 3. Изотермы сорбции анионов композитом Al2O3||C, полученные на свету и в темноте при переменной концентрации ионов водорода в растворе. Время экспозиции t = 21 сут. 23°С. Посуда – пластиковые герметичные контейнеры.

Скачать (155KB)
Метаданные
5. Рис. 4. Результаты моделирования термодинамических равновесий в исследуемых растворов анионов (программа HSC Chemistry 8). Оси абсцисс – рН, ось ординат – lg(A), где А – равновесная концентрация простых кислородных анионов Cr(VI), Mo(VI), W(VI), Se(IV) в растворе, мкмоль/кг. Равновесные концентрация в сорбционных экспериментах составляли (мкмоль/л): Cr(VI) 0.1–10, Mo(VI) 10–60, W(VI) 0.1–10, Se(IV) 0.01–1.0. Температура 23C.

Скачать (949KB)
Метаданные
6. Рис. 5. Сравнение найденных по уравнению (9) констант протонирования (8) кислородных анионов CrO4 2–, MoO4 2–, WO4 2–, SeO3 2– K1 с термодинамическими величинами первой константы протонирования аниона K1,T [51]. Темная линия – уравнение регрессии, пунктир – границы 90%-ного доверительного интервала.

Скачать (137KB)
Метаданные
7. Рис. 6. Соотношение кислотно-основных свойств сорбционных центров (–SOH0), (–SO–) композита KM(1,2) и константы протонирования аниона K1.

Скачать (155KB)
Метаданные
8. Рис. 7. а – Пример соотношения кислотно-основных центров (–SOHn) композита Al2O3||C в зависимости от рН по результатам моделирования сорбции анионов CrO4 2– с концентрацией 0.1–10 мкмоль/л, t = 21 сут. б – Зависимость ζ-потенциала суспензии композит Al2O3||C–раствор NaCl от рН при 23°С. pH(in) – начальный рН раствора, pH(f) – рН раствора к времени t.

Скачать (290KB)
Метаданные

© Российская академия наук, 2024