Himičeskaâ fizikaHimičeskaâ fizikaХимическая физика0207-401XThe Russian Academy of Sciences67488210.31857/S0207401X23040064MWMISNХимическая физика атмосферных явленийUnknownSolid Products of NO2 and O3 Uptake on Methane Flame SootТвердые продукты захвата NO2 и O3 на покрытии из метановой сажиEganovA. A.ЕгановА. А.v.zelenov48@gmail.comKardonskyD. A.КардонскийД. А.v.zelenov48@gmail.comSulimenkovI. V.СулименковИ. В.v.zelenov48@gmail.comKozlovskiyV. I.КозловскийВ. И.v.zelenov48@gmail.comAparinaE. V.АпаринаЕ. В.v.zelenov48@gmail.comZelenovV. V.ЗеленовВ. В.v.zelenov48@gmail.comSechenov First Moscow State Medical UniversityПервый московский государственный медицинский университет им. И.М. СеченоваSemenov Federal Research Center for Chemical Physics, Russian Academy of SciencesФедеральный исследовательский центр химической физики им. Н.Н. Семёнова Российской академии наук01042023424818828022025Copyright ©; 2023, А.А. Еганов, Д.А. Кардонский, И.В. Сулименков, В.И. Козловский, Е.В. Апарина, В.В. ЗеленовCopyright ©; 2023, А.А. Еганов, Д.А. Кардонский, И.В. Сулименков, В.И. Козловский, Е.В. Апарина, В.В. Зеленов2023А.А. Еганов, Д.А. Кардонский, И.В. Сулименков, В.И. Козловский, Е.В. Апарина, В.В. ЗеленовА.А. Еганов, Д.А. Кардонский, И.В. Сулименков, В.И. Козловский, Е.В. Апарина, В.В. Зеленовhttps://transsyst.ru/0207-401X/article/view/674882

Using a flow reactor with a movable insert and mass-spectrometric control of the gas composition, methane soot samples are treated with O3 and NO2 reagents until the surface is completely poisoned. A solution of the initial methane soot in acetonitrile and solid products of its reaction with oxidizing reagents O3 and NO2 is analyzed using high-resolution mass spectrometry with an electrospray ion source and gas chromatography (GC)–mass spectrometry (MS) with electron ionization. It is established that the original soot contains a number of aromatic compounds, including polycyclic compounds, which are completely consumed in the reaction with these oxidizing agents. Compounds from the paraffin class remain inert with respect to NO2 and O3. The products of the ozonization of prenitrated soot are the same as those of simple ozonation. The number of ozonation products is much higher than similar nitration products. This is the reason for the reactivity of nitrated soot with respect to the ozone uptake.

С использованием проточного реактора с подвижной вставкой и масс-спектрометрическим контролем газового состава была проведена обработка образцов метановой сажи реагентами O3 и NO2 до момента полного прекращения их захвата поверхностью. Анализ растворов исходной метановой сажи и твердых продуктов ее реакции с окисляющими реагентами O3 и NO2 в ацетонитриле проводился с использованием масс-спектрометрии высокого разрешения с электроспрейным ионным источником и газовой хроматографии–масс-спектрометрии с электронной ионизацией. Установлено, что исходная сажа содержит ряд ароматических соединений, включая и полициклические, которые полностью расходуются в реакции с этими окислителями. Соединения из класса парафинов остаются инертными по отношению к NO2 и О3. В качественном отношении продукты нитрования и озонирования одинаковы как по своему составу, так и по содержанию основных функциональных групп. Количество продуктов озонирования значительно больше аналогичных продуктов нитрования. Это является причиной высокой реакционной способности нитрованной сажи по отношению к захвату озона.

tropospheric chemistryO3nitrogen dioxideNO2sootsolid reaction productsmass spectrometrygas chromatographyхимия тропосферы,диоксид азотаNO2сажатвердые продукты реакциимасс-спектрометриягазовая хроматография.Roberts-Semple D., Song F., Gao Yu. // Atmos. Pollut. Res. 2012. V. 3. P. 247; www.atmospolres.comLiu Yu., Tang G., Liu B. et al. // Atmos. Environ. 2022. V. 275. P. 119018; https://doi.org/10.1016/jatmosenv.2022.119018Schumann U., Huntrieser H. // Atmos. Chem. Phys. 2007. V. 7. P. 3823; www.atmos-chem-phys.net/7/3823/2007/Washenfelder R.A., Wagner N.L., Dubé W.P., Brown S.S. // Environ. Sci. Technol. 2011. V. 45. P. 2938; https://doi.org/10.1021/es103340uЛарин И.К. // Хим. физика. 2019. Т. 38. №5. С. 81; https://doi.org/10.1134/S0207401X1905008XЛарин И.К., Алоян А.Е., Ермаков А.Н. // Хим. физика. 2021. Т. 40. № 5. С. 86; https://doi.org/10.31857/S0207401X21050095Ларин И.К. // Хим. физика. 2022. Т. 41. № 5. С. 371; https://doi.org/10/31857/S0207401X22050089Xiong X., Liu X., Wu W. et al. // Atmos. Environ. 2022. V. 273. P. 118956; https://doi.org/10.1016/j.atmosenv.2022.118956Aas W., Tsyro S., Bieber E. et al. // Atmos. Chem. Phys. 2012. V. 12. P. 8073; https://doi.org/10.5194/acp-12-8073-2012Sharma S.K., Karapurkar S.G., Shenoy D.M., Mandal T.K. // J. Atmos. Chem. 2022. V. 79. P. 67; https://doi.org/10.1007/s10874-022-09429-0Berner A., Sidla S., Galambos Z. et al. // J. Geophys. Res. Atmospheres. 1996. V. 101. P. 19559; https://doi.org/10.1029/95JD03425Pohl K., Cantwell M., Herckes P., Lohmann R. // Atmos. Chem. Phys. 2014. V. 14. P. 7431; https://doi.org/10.5194/acp-14-7431-2014,2014Bond T.C., Streets D.G., Yarber K.F. et al. // J. Geophys. Res. 2004. V. 109. D14203; https://doi.org/10.1029/2003JD003697Wang R., Tao S., Shen H. et al. // Environ. Sci. Technol. 2014. V. 48. P. 6780; https://doi.org/10.1021/es5021422Klimont Z., Kupiainen K., Heyes C. et al. // Atmos. Chem. Phys. 2017. V. 17. P. 8681; https://doi.org/10.5194/acp-8681-2017Akhter M.S., Chughtai A.R., Smith D.M. // Applied Spec. 1985. V. 39. P. 143; https://doi.org/10.1366/0003702854249114Stadler D., Rossi M.J. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2000. V. 2. P. 5420; https://doi.org/10.1039/b005680oCain J.P., Gassman P.L., Wang H., Laskin A. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2010. V. 12. P. 5206; https://doi.org/10.1039/b924344eSmedley J.M., Williams A., Bartle K.D. // Combust.and Flame 1992. V. 91. P. 71; https://doi.org/10.1016/0010-2180(92)90128-CSiegmann K., Hepp H., Sattler K. // Combust. Sci. Technol. 1995. V. 109. P. 165; https://doi.org/10.1080/00102209508951900Onischuk A.A., di Stasio S., Karasev V.V. et al. // Aerosol Sci. 2003. V. 34. P. 383; https://doi.org/10.1016/S0021-8502(02)00215-XDobbings R.A., Fletcher R.A., Chang H.-C. // Combust. and Flame. 1998. V. 115. P. 285; https://doi.org/10.1016/S0010-2180(98)00010-8Oktem B., Tolocka M.P., Zhao B. et al. // Combust. and Flame. 2005. V. 142. P. 364; https://doi.org/10.1016/j.combustflame.2005.03.016Hafner W.D., Carlson D.L., Hites R.A. // Environ. Sci. Technol. 2005. V. 39. P. 7374; https://doi.org/10.1021/es0508673Lang C., Tao S., Liu W. et al. // Environ. Sci. Technol. 2008. V. 42. P. 5156; https://doi.org/10.1021/es800453nLi W., Park R., Alexandrou N. et al. // Environ. Sci. Technol. 2021. V. 55. P. 2254; https://doi.org/10.1021/acs.est.0c07079Ringuet J., Albinet A., Leoz-Garziandia E. et al. // Atmos. Environ. 2012. V. 61. P. 15; https://doi.org/10.1016/j.atmosenv.2012.07.025Roy R., Jan R., Gunjal G. et al. // Atmos. Environ. 2019. V. 210. P. 47; https://doi.org/10.1016/j.atmosenv.2019.04.034Liu Y., Liu C., Ma J. et al. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2010. V. 12. P. 10896; https://doi.org/10.1039/c0cp00402bBurkholder J.B., Sander S.P., Abbatt J.P.D. et al. “Chemical Kinetics and Photochemical Data for Use in Atmospheric Studies. Evaluation № 19”. Pasadena: NASA JPL Publication 19-5, 2019; http://jpldataeval.jpl.nasa.govAkhter M.S., Chughtai A.R., Smith D.M. // J. Phys. Chem. 1984. V. 88. P. 5334; https://doi.org/10.1021/j.150666a046Smith D.M., Chughtai A.R. // J. Geophys. Res. 1996. V. 101D. P. 19607; https://doi.org/10.1029/95JD03032Kirchner U., Scheer V., Vogt R. // J. Phys. Chem. A. 2000. V. 104. P. 8908; https://doi.org/10.1021/jp0005322Han C., Liu Y., He H. // Atmos. Environ. 2013. V. 64. P. 270; https://doi.org/10.1016/j.atmosenv.2012.10.008Зеленов В.В., Апарина Е.В. // Хим. физика. 2023. Т. 42. № 1. С. 73; https://doi.org/10.31857/S0207401X23010144Kozlovski V., Brusov V., Sulimenkov I. et al. // Rapid Commun. Mass Spectrom. 2004. V. 18. P. 780; https://doi.org/10.1002/rcm.1405www.sisweb.com/software/ms/nist.htm