Влияние катионов железа на гидролиз тетраэтоксисилана и процесс гелеобразования

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

Методами вискозиметрии и динамического рассеяния света изучено влияние малых добавок ионов Fe3+ на процессы гидролиза тетраэтоксисилана и последующую поликонденсацию его продуктов. Эксперименты проводились при 50оС, рН гидролиза составлял 1.5; 2.5; 5.0 или 7.0, количество легирующего катиона варьировали от 1.5 до 3.8 ат. %. В отсутствие легирующего катиона время гелеобразования увеличивается с ростом рН от 1.5 до 5.0, а при рН 7.0 поликонденсация протекает без гелеобразования. При рН 1.5 введение легирующей добавки увеличивает время гелеобразования, при рН 2.5 и 5.0 – снижает. С увеличением содержания легирующей добавки время гелеобразования растет при всех трех значениях рН. Размер частиц, формирующихся в процессе поликонденсации, зависит от рН и количества легирующей добавки. Наиболее мелкие частицы с медианным диаметром порядка 10 нм формируются при рН 2.5. Высказано предположение, что причиной всех наблюдаемых эффектов является встраивание катионов железа в кремнийкислородную матрицу. Степень встраивания зависит от степени гидролиза катионов железа. Данное предположение подтверждается значениями электрокинетического потенциала изучаемых систем и динамикой изменения дзета-потенциала при варьировании рН и содержания легирующей добавки.

Полный текст

Доступ закрыт

Об авторах

Е. Н. Титов

ФГАНУ «Всероссийский научно-исследовательский институт молочной промышленности»; ФГАОУ ВО «Белгородский государственный национальный исследовательский университет»

Автор, ответственный за переписку.
Email: titov.evgeniy96@gmail.com
Россия, ул. Люсиновская, 35, корп. 7, Москва, 115093; ул. Победы, 85, Белгород, 308015

Д. Е. Смальченко

ФГАОУ ВО «Белгородский государственный национальный исследовательский университет»

Email: titov.evgeniy96@gmail.com
Россия, ул. Победы, 85, Белгород, 308015

О. Е. Лебедева

ФГАОУ ВО «Белгородский государственный национальный исследовательский университет»

Email: titov.evgeniy96@gmail.com
Россия, ул. Победы, 85, Белгород, 308015

Список литературы

  1. Brinker C.J., Scherer G.W. Sol-Gel science: the physics and chemistry of Sol-Gel processing. San Diego: Academic Press. 1990.
  2. Lok P.S., Sriman K.B., Rahul K., Geetika M., Usha S., Garima S., Saurabh A. Sol-Gel processing of silica nanoparticles and their applications // Adv. Colloid Interface Sci. 2014. V. 214. P. 17–37. https://doi.org/10.1016/j.cis.2014.10.007
  3. Iller R.K. Chemistry of silica gel. New Jersey: John Wiley& Sons, Hoboken. 1978.
  4. Bansal N. Influence of several metal ions on the gelation activation energy of silicon tetraethoxide // J. Am. Ceram. Soc. 1990. V. 73. № 9. P. 2647–2652. https://doi.org/10.1111/j.1151-2916.1990.tb06741.x
  5. Атанасова В.Д., Швец В.А., Казанский В.Б. Исследование методами ЭПР и оптической спектроскопии ионов переходных металлов в цеолитах и их комплексообразования с адсорбированными молекулами // Успехи химии. 1981. Т. 50. № 3. С. 385–405. https://doi.org/10.1070/RC1981v050n03ABEH002553
  6. García-Aguilar J., Miguel-García I., Juan-Juan J., Such-Basáñez I., San Fabián E., Cazorla-Amorós D., Berenguer-Murcia Á. One step-synthesis of highly dispersed iron species into silica for propylene epoxidation with dioxygen // J. Catal. 2016. V. 338. P. 154–167. https://doi.org/10.1016/j.jcat.2016.03.004
  7. Tanjindaprateep S.P., Kidkhunthod P., Pattanasattayavong P., Ogawa M. Incorporation of iron (III) into nanoporous silica spheres // Colloids Surf. A Physicochem. Eng. Asp. 2024. V. 686. P. 133305. https://doi.org/10.1016/j.colsurfa.2024.133305
  8. López T., Méndez J., Zamudio T., Villa M. Spectroscopic study of sol-gel silica doped with iron ions // Mater. Chem. Phys. 1992. V. 30. № 3. P. 161–167. https://doi.org/10.1016/0254-0584(92)90218-W
  9. Downs E., Ao S., Siegel R., Schadler L. Transition metal doping of amorphous silica particles // J. Nanopart. Res. 2017. V. 19. № 337. P. 1–14. https://doi.org/10.1007/s11051-017-4005-5
  10. Shilova O.A. Synthesis and structure features of composite silicate and hybrid TEOS-derived thin films doped by inorganic and organic additives // J. Solgel Sci. Technol. 2013. V. 68. P. 387–410. https://doi.org/10.1007/s10971-013-3026-5
  11. Shilova O.A., Gubanova N.N., Matveev V.A. et al. Processes of film-formation and crystallization in catalytically active ‘spin-on glass’ silica films containing Pt and Pd nanoparticles // J. Mol. Liq. 2019. V. 288. P. 110996. https://doi.org/10.1016/j.molliq.2019.110996
  12. Тарасенко Е.А., Лебедева О.Е., Петерс Г.С., Велигжанин А.А. Влияние катионов металлов на кинетику образования и структуру гелей, формирующихся при кислотном гидролизе тетраэтоксисилана // Журн. физ. химии. 2019. T. 93. № 3. C. 1357–1361. https://doi.org/10.1134/S0044453719090280
  13. Gonçalves M.C. Sol-Gel silica nanoparticles in medicine: a natural choice. Design, synthesis and products // Molecules. 2018. V 23. № 8. P. 22–26. https://doi.org/10.3390/molecules23082021
  14. Naruphontjirakul P. Cations doped nonporous silica nanoparticles // 12th Biomedical Engineering International Conference. 2019. P. 1–4. https://doi.org/10.1109/BMEiCON47515.2019.8990288
  15. Pohaku Mitchell K.K., Liberman A., Kummel A.C., Trogler W.C. Iron (III)-Doped, Silica Nanoshells: A biodegradable form of silica // J. Am. Chem. Soc. 2012. V. 134. № 34. P. 13997–14003. https://doi.org/10.1021/ja3036114
  16. Shilova O.A., Khamova T.V., Panova G.G., Udalova O.R., Artemyeva A.M., Kornyukhin D.L., Kopitsa G.P. Sol-Gel-derived functional coatings for pre-sowing seed treatment // Coatings. 2023. V. 13. № 12. P. 1978. https://doi.org/10.3390/coatings13121978
  17. Kessler V.G., Seisenbaeva G.A. Molecular mechanisms of the metal oxide sol-gel process and their application in approaches to thermodynamically challenging complex oxide materials // J. Solgel Sci. Technol. 2023. V. 107. P. 190–200. https://doi.org/10.1007/s10971-023-06120-y
  18. Vrieling E.G., Sun Q., Beelen T.P., Hazelaar S., Gieskes W.W., Van Santen R.A., Sommerdijk N.A. Controlled silica synthesis inspired by diatom silicon biomineralization // J. Nanosci. Nanotechnol. 2005. V. 5. №. 1. P. 68–78. https://doi.org/10.1166/jnn.2005.010
  19. Darmawan A., Smart S., Julbe A., Diniz da C. J. C. Iron oxide silica derived from Sol-Gel Synthesis // Materials. 2011. V. 4. №. 2. P. 448–456. https://doi.org/10.3390/ma4020448
  20. Takeno N. Atlas of Eh – pH diagrams. Intercomparison of thermodynamic databases. National Institute of Advanced Industrial Science and Technology. 2005.

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать
2. Рис. 1. Зависимость изменения вязкости от времени для систем на основе тетраэтоксисилана при различных рН (температура 50оС). Содержание легирующей добавки катионов железа: 1, 4, 7 – 1.5 ат. %; 2, 5, 8 – 2.3 ат. %, 3, 6, 9 – 3.8 ат. %.

Скачать (90KB)
Метаданные
3. Рис. 2. Распределение частиц по величине гидродинамического диаметра перед достижением условного времени гелеобразования в процессе гидролиза ТЭОС при 50оС с добавлением Fe3+: а, г, ж – 1.5 ат. %; б, д, з – 2.3 ат. %; в, е, и – 3.8 ат. %. Значения рН: а, б, в – 1.5; г, д, е – 2.5; ж, з, и – 5.0.

Скачать (478KB)
Метаданные
4. Рис. 3. ИК-спектры кремнеземов, легированных катионами железа, при рН гидролиза 1.5: 1 – 1.5 ат. %; 2 – 2.3 ат. %, 3 – 3.8 ат. %.

Скачать (106KB)
Метаданные

© Российская академия наук, 2024